Femtosecond Reduction of Atomic Scattering Factors Triggered by Intense X-Ray Pulse
X-ray diffraction of silicon irradiated with tightly focused femtosecond x-ray pulses (photon energy, 11.5 keV; pulse duration, 6 fs) was measured at various x-ray intensities up to 4.6×10^19 W/cm2. The measurement reveals that the diffraction intensity is highly suppressed when the x-ray intensity reaches of the order of 10^19 W/cm2. With a dedicated simulation, we confirm that the observed reduction of the diffraction intensity can be attributed to the femtosecond change in individual atomic scattering factors due to the ultrafast creation of highly ionized atoms through photoionization, Auger decay, and subsequent collisional ionization. We anticipate that this ultrafast reduction of atomic scattering factor will be a basis for new x-ray nonlinear techniques, such as pulse shortening and contrast variation x-ray scattering.
Phys. Rev. Lett. 131 (2023) 163201
Influence of anharmonicity on the negative thermal expansion of alpha−Sn
The lattice vibrational properties of α−Sn (gray tin) were investigated experimentally by temperature-dependent x-ray diffraction and theoretically by density functional theory calculations. Similar to the other elements of group IV, α−Sn exhibits a lattice anomaly at low temperatures and negative thermal expansion, with a minimum at ∼27K and a magnitude three times larger than in Si. The influence of anharmonic effects up to fourth-order potential terms on the phonon dispersion relations, the lattice parameters, and the thermal expansion coefficient have been tested. The performed analysis gives an excellent agreement with experiment when quartic potential terms are included in the theory. We point out that negative thermal expansion in α−Sn is not driven by the anharmonicity of the interatomic potential. This resolves the long-standing puzzle in the thermal behavior of α−Sn.
Phys. Rev. Materials 6 (2022) 113601
Modeling of ultrafast X-ray induced magnetization dynamics in magnetic multilayer systems
In this work, we report on modeling results obtained with our recently developed simulation tool enabling nanoscopic description
of electronic processes in X-ray irradiated ferromagnetic materials. With this tool, we have studied the response of Co/Pt multilayer system irradiated by an ultrafast extreme ultraviolet pulse at the M-edge of Co (photon energy ~60 eV). It was previously
investigated experimentally at the FERMI free-electron-laser facility, using the magnetic small-angle X-ray scattering technique. Our simulations show that the magnetic scattering signal from cobalt decreases on femtosecond timescales due to electronic excitation, relaxation, and transport processes both in the cobalt and in the platinum layers, following the trend observed in the experimental data. The confirmation of the predominant role of electronic processes for X-ray induced demagnetization in the regime below the structural damage threshold is a step toward quantitative control and manipulation of X-ray induced magnetic processes on
femtosecond timescales.
npj Computational Materials (2022) 8:212
Delayed Onset and Directionality of X-Ray-Induced Atomic Displacements Observed on Subatomic Length Scales
Transient structural changes of Al2O3 on subatomic length scales following irradiation with an intense x-ray laser pulse have been investigated by using an x-ray pump x-ray probe technique. The measurement reveals that aluminum and oxygen atoms remain in their original positions by ∼20 fs after the intensity maximum of the pump pulse, followed by directional atomic displacements at the fixed unit cell parameters. By comparing the experimental results and theoretical simulations, we interpret that electron excitation and relaxation triggered by the pump pulse modify the potential energy surface and drives the directional atomic displacements. Our results indicate that high-resolution x-ray structural analysis with the accuracy of 0.01 Å is feasible even with intense x-ray pulses by making the pulse duration shorter than the timescale needed to complete electron excitation and relaxation processes, which usually take up to a few tens of femtoseconds.
Phys. Rev. Lett. 128 (2022) 223203
Ultraszybkie "topnienie" diamentu
Międzynarodowa kolaboracja badawcza przedstawiła dowód niekonwencjonalnego procesu "topnienia" (amorfizacji) diamentu przeprowadzony przy użyciu lasera rentgenowskiego na swobodnych elektronach (FEL). Podczas "zwykłego" topnienia atomy uzyskują energię od wzbudzonych elektronów w krysztale, która prowadzi do ich szybkich wibracji i w rezultacie do pęknięcia wiązań międzyatomowych. W badanym przypadku, silne wzbudzenie elektronowe wywołane impulsem lasera FEL doprowadziło do ultraszybkiej zmiany potencjału międzyatomowego w diamencie, co pociągnęło za sobą zerwanie wiązań chemicznych między atomami węgla w przeciągu kilku femtosekund (10^-15 s). Kolaboracja eksperymentalna wokół Ichiro Inoue z centrum RIKEN SPring-8 Center w Japonii, Eiji Nishibori z Uniwersytetu w Tsukuba w Japonii i Beaty Ziaja-Motyka ze wspólnej teoretycznej grupy badawczej DESY i IFJ PAN przedstawiła swoje obserwacje w czasopiśmie Physical Review Letters.
Phys. Rev. Lett 126 (2021) 117403
Odkrycie elektronowych miękkich modów w uporządkowaniu trymeronowym w magnetycie
Magnetyt (Fe3O4) był pierwszym materiałem o własnościach magnetycznych odkrytym już w Starożytnej Grecji.
Verwey zaobserwował gwałtowną zmianę przewodnictwa elektrycznego o dwa rzedy wielkości w temperaturze T = 125 K
i zaproponował uporządkowanie ładunkowe na jonach żelaza jako mechanizm przejścia fazowego.
W ostatnich latach pokazano, że fundamentalnymi składnikami uporządkowania ładunkowo-orbitalnego są trójwęzłowe małe polarony
nazywane trymeronami (pokazane na rysunku obok).
Jednak wzbudzenia kolektywne porządku trymeronów nie zostały do tej pory odkryte i brakowało pełnego zrozumienia dynamiki przejścia Verweya.
W naszych badaniach, niskoenergetyczne wzbudzenia elektronowe zostały zaobserwowane metodą optycznej spektroskopii w Instytucie Technologicznym w Massachusetts (MIT). Wzbudzając koherentnie te mody ultrakrótkimi impulsami laserowymi pokazano ich miękniecie przy zbliżaniu się do przejścia Verweya. Te odkrycia rzucają światło na pochodzenie egzotycznego stanu podstawowego w magnetycie.
Zaproponowaliśmy, że obserwowane wzbudzenia można opisać jako oscylacje porządku ładunkowo-orbitalno-sieciowego używając modelu
tunelujących polaronów.
W obliczeniach przeprowadzonych w Krakowie, wykorzystano teorię funkcjonału gęstości to wyznaczenia
bariery potencjału w procesie tunelowania ładunków zlokalizowanych na atomach Fe w centralnych położeniach trymeronów.
Charakterystyczne energie drgań atomowych powiązanych z tunelowaniem elektronów wyliczone zostały przy pomocy programu PHONON (gęstość stanów fononowych w magnetycie pokazana jest na rysunku).
Zachowanie krytyczne obserwowanych eksperymentalnie wzbudzeń kolektywnych daje się opisać w ramach teorii Ginzburga-Landaua zależnej od czasu.
Własności dynamiczne i oddziaływanie spin-fonon w ultracienkich warstwach EuO
Redukcja rozmiarów materiału do skali nanometrowej prowadzi do znacznej modyfikacji w propagacji drgań sieci (fononów) i ich odziaływania z elektronami lub magnonami. W tlenku europu (EuO), obiecującym materiale do zastosowań spintronicznych, w którym występuje silne oddziaływanie spin-fonon, może to oznaczać redukcję spinowej polaryzacji w cienkich warstwach. Aby wszechstronnie zbadać własności dynamiczne cienkich warstw EuO, przeprowadziliśmy pomiary metodą nieelastycznego rozpraszania jądrowego na izotopie 151Eu i obliczenia z pierwszych zasad. Cienkie warstwy EuO zostały wytworzone metodą epitaksji na powierzchni YAlO3(110), która indukuje naprężenie rozciągające około 2%. Przy redukcji grubości warstwy od 8 nm do grubości mniejszej niż monowarstwa atomowa, parcjalna gęstość stanów Eu wykazuje stopniowe wzmocnienie niskoenergetycznych stanów fonowych, przy jednoczesnym poszerzeniu i zanikaniu pików. Taka zmiana w porównaniu do własności litego kryształu EuO prowadzi do silnych anomalii we własnościach termodynamicznych i elastycznych materiału. Jednocześnie zaobserwowano redukcję siły oddziaływania spin-fonon w rozciagniętej warstwie EuO w porównaniu do warstwy swobodnej.
Precyzyjna ekstrapolacja funkcji korelacji w sieciach tensorowych
W układach złożonych często występują zjawiska emergentne, dla których zachowanie układu staje się istotnie rożne od zachowania jego wyizolowanych części. Dokładny opis takich zjawisk (jak np. nadprzewodnictwo wysokotemperaturowe) jest trudny i wymaga zwykle wyrafinowanych metod numerycznych. Jednymi z takich nowych metod, o dużym znaczeniu dla symulacji układów silnie skorelowanych, są sieci tensorowe. Chociaż umożliwiają one symulacje lokalnych obserwabli z dużą dokładnością, napotykają one na poważne trudności w przypadku symulacji nielokalnych własności układu, które są kluczowe dla zrozumienia przejść fazowych drugiego rodzaju. W tej pracy pokazujemy jak symulować własności nielokalne układu używając metod sieci tensorowych. Informacja o własnościach nielokalnych układu znajduje się w jego funkcjach korelacji, a dokładnie w sposobie ich zaniku dla dużych odległości. Analizujemy jak ta informacja jest zniekształcana przez przybliżenia wprowadzane przez metody sieci tensorowych. Osiągnięte zrozumienie tego problemu umożliwia nam wprowadzenie metod precyzyjnej ekstrapolacji nielokalnych własności układu. Metody te umożliwiają poszerzenie zakresu problemów, które mogą być badane precyzyjnie za pomocą sieci tensorowych. W szczególności umożliwiają one badanie diagramów fazowych układów kwantowych efektywnie jednowymiarowych lub dwuwymiarowych z dużą dokładnością.
Dynamika sieci w epitaksjalnym złączu Fe3Si/GaAs
Przeprowadziliśmy systematyczne badania dynamiki sieci w układzie złącza Fe3Si/GaAs dla grubości warstwy Fe3Si 3, 6, 8 i 36 monowarstw. Parcjalna gęstość stanów fononowych dla atomów Fe wyznaczona metodą nieelastycznego rozpraszania jądrowego wykazuje dwukrotne zwiększenie przy niskich energiach w porównaniu do litego kryształu. Obliczenia z pierwszych zasad wyjaśniły obserwowany efekt istnieniem nowych stanów fononowych wynikających ze zredukowanych sił międzyatomowych w obszarze złącza i pozwoliły lepiej zrozumieć własności dynamiczne tego układu.
Phys. Rev. B 98, 121409(R) (2018)
Skalowania dla zjawisk krytycznych przy użyciu sieci tensorowych PEPS
Zrozumienie własności układów silnie skorelowanych stanowi jedno z najważniejszych wyzwań współczesnej fizyki. Istotnym elementem zrozumienia tych układów jest zrozumienie zjawisk krytycznych w nich zachodzących. Jest ono istotne m. in. dla identyfikacji kwantowych cieczy spinowych lub porządku topologicznego. Umożliwia ono też określenie granic faz oraz ilościowe porównanie modelowych przewidywań teoretycznych z danymi doświadczalnymi. Modele układów silnie skorelowanych zwykle nie mogą być rozwiązane ani symulowane za pomocą kwantowego Monte Carlo (QMC), które daje ilościowo poprawny opis zjawisk krytycznych za pomocą skalowań w wielkości symulowanego systemu. W tej pracy proponujemy metodę badania kwantowych zjawisk krytycznych (w granicy temperatury zerowej) opartą na sieciach tensorowych PEPS. Metoda ta może być stosowana dla układów silnie skorelowanych dla których zawodzi QMC. W pracy demonstrujemy jej stosowalność dla punktów i faz krytycznych z liniowym spektrum wzbudzeń (z=1) w układach efektywnie dwuwymiarowych. Pokazujemy, że dla proponowanej metody, długość korelacji uzyskana w wyniku symulacji determinuje dokładność przybliżenia stanu krytycznego (analogicznie do wielkości symulowanego układu w QMC). Proponujemy teorię skalowań wielkości fizycznych w funkcji tej długości korelacji oraz pokazujemy, że daje ona ilościowo poprawny opis kwantowych zjawisk krytycznych.
Phys. Rev. X 8, 031031 (2018), arXiv:1803.08445
Reentrant nadprzewodnictwa typu Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov w sieci heksagonalnej
Badaliśmy własności fazy nadprzewodzącej w gazie ultra-zimnych fermionów przy braku równowagi cząstek ze spinem w górę i w dół -- co odpowiada modelowi Hubbarda w obecności pola magnetycznego. Wykorzystując przybliżenie średniego pola zbadaliśmy diagram fazowy, rozpatrując możliwość istnienia niekonwencjonalnej fazy napdrzewodzącej typu Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov (FFLO), w której pary Coopera posiadają niezerowy pęd. Pokazaliśmy, że ten pęd zmienia się w nietypowy sposób -- zmieniając nie tylko swoją wartość, lecz również kierunek, wraz ze zmianą parametrów układu. Dodatkowo, zbadaliśmy wpływ osobliwości van Hova w takim układzie oraz pokazaliśmy ich związek z nadprzewodnictwo typu FFLO. Wykazaliśmy, że faza FFLO charakteryzuje się cechą zwaną "reentrant" (tj. pojawianiem się z fazy normalnej w wysokich polach magnetycznych), bez prekursora w postaci fazy BCS.
Phys. Rev. A 97, 053619 (2018), arXiv:1710.06395
Nadprzewodząca monowarstwa osadzona na podłożu z silnym sprzężeniem spin-orbita
Sprzężenie spin-orbita może prowadzić do egzotycznych stanów materii i nieoczekiwanego zachowania właściwości systemu. W pracy badamy wpływ sprzężenia spin-orbita, wywołanego przez efekt bliskości z podłożem, na monowarstwę nadprzewodnika (o symetrii typu s i d). Pokazujemy, że temperatury krytyczne Tc nadprzewodnika, możne być zmienione poprzez sprzężenie spin-orbita zarówno w przypadku parowania na węźle, jak i parowania międzywęzłowego. Ponadto omawiamy możliwość zmiany "położenia" maksymalnej temperatury Tc w przypadku układu domieszkowanego.
Phys. Rev. Materials 2, 024801 (2018), arXiv:1801.08055